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本发明公开了一种制备2-氨基喹唑啉-4-酮化合物的方法,具体以双金属阳离子型配合物[Ln(CH3CN)9]3+[(AlCl4)3]3– CH3CN为催化剂,催化邻氨基苯甲酸酯和碳二亚胺的反应制备得到2-氨基喹唑啉-4-酮化合物;其中,Ln表示正三价的稀土金属离子,选自镧系元素中的镧、钕、钐、钆、铒、镱中的一种;CH3CN表示乙腈;邻氨基苯甲酸酯的化学结构通式为: ;碳二亚胺的通式为:。本发明公开的双金属阳离子型催化剂活性高,且对多种邻氨基苯甲酸酯和碳二亚胺具有普适性;制备方法反应时间短,反应条件温和,目标产物的收率高,制备过程简单可控,具有工业化应用潜力。