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本发明公开了一种稀土—N,N′-(2-羟基-3-甲氧基苯甲基)乙二胺配合物单晶。本发明还公开了一种稀土—N,N′-(2-羟基-3-甲氧基苯甲基)乙二胺配合物单晶的制备方法,其特征在于,先将稀土离子Tb3+或Pr3+或Er3+溶于乙醇,再向其中加入N,N′-(2-羟基-3-甲氧基苯甲基)乙二胺进行反应,且稀土离子与N,N′-(2-羟基-3-甲氧基苯甲基)乙二胺物质的量之比为2:1。本发明提供的配合物单晶的制备方法工艺简单,对于实验设备要求低,制备得到的配合物组成和分子结构明确。