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一种六方相TbPO4·H2O纳米/微米多级结构材料的合成方法,属于稀土磷酸盐纳米/微米多级结构材料领域。本发明将Tb(NO3)3·6H2O溶于水,加入到一定量的H3PO4中,使反应体中PO4/Tb的摩尔比为40~60,搅拌后转入水热反应釜中,在100℃反应6~8小时,得到六棱柱形TbPO4·H2O粉体;当反应体系中PO4/Tb的摩尔比为40~60时,调节pH为1.4~1.6,搅拌后转入水热反应釜中,在100℃反应6~8小时,得到形貌均一的纳米结构的纺锤形TbPO4·H2O粉末。本发明原料H3PO4可重复使用,无需昂贵的表面活性剂作模板剂,具有不使用有机溶剂、不污染环境、反应温度低、节省能源、转化率高、易于工业化生产等特点。