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本发明介绍了用稀土粉、镁粉、镍粉为主要原料制备系列RE-Mg-Ni三元或三元以上体系储氢合金及其非晶的方法,制备方法是将原料按比例混合后,先进行适当球磨以使原料的颗粒细化和均匀混合,然后混合粉压制成块状样,在石英管内充氩气封装经升温、恒温再快速冷却至室温,制得所需合金,然后将制得的RE-Mg-Ni三元或三元以上体系储氢合金在氩气保护下进行,球磨制得REMgNi4非晶合金,利用本方法还可制备出含有添加元素(Ti,Co,Mn,V,Cr,Al,Cu,Fe等)的以RE-Mg-Ni为主组元的三元以上体系的合金及其非晶,该制备方法工序简单,易于操作,无需特殊设备和条件,可制备出具有潜在应用前景的高性能储氢材料。