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一种以硼氢化稀土为催化剂催化合成高分子量聚肽的方法,其特征在于:以氨基酸和三光气为起始原料合成α-氨基酸-N-羧基酐单体,以硼氢化稀土Ln(BH4)3为催化剂,催化α-氨基酸-N-羧基酐单体开环聚合获得高分子量聚肽。同现有技术比较,本发明有以下突出的优点:本发明所使用的催化剂,与其他催化剂相比是单组分和均相的,且这些催化剂具有如下特性:1)催化剂廉价易得,且具有很高的活性;2)使用该催化剂能制得高分子量的聚肽,重均分子量可达12万以上;3)制得的聚肽其分子量分布窄(≤1.5);4)能合成多种不同类型的聚肽,还能实现不同聚肽间的共聚合。